Después del rápido y publicitado éxito de su single 'LDN', su compañía decidió que 'Smile' fuera el primer single oficial para su álbum debut, 'Alright, Still'. La canción tuvo la aceptación esperada cuando empezó a sonar en las radios de Reino Unido en mayo de 2006 y la revista 'Observer Music Monthly' le dedicó su portada. En poco tiempo se situaba en el número uno de las listas británicas.